ДИНАМИЧЕСКАЯ ВОСПРИИМЧИВОСТЬ КОНЦЕНТРИРОВАННЫХ МАГНИТНЫХ ЖИДКОСТЕЙ

Ю.Л.Райхер, А.Ф.Пшеничников

Показано, что возможной причиной наблюдаемого в магнитных коллоидах логарифмического закона дисперсии восприимчивости является возникновение в этих системах состояния типа дипольного спинового стекла.

В 1980 году впервые появилось сообщение об экспериментах, указывающих на сходство магнитных спиновых стекол и магнитных жидкостей (МЖ) — концентрированных суспензий однодоменных частиц ферро- или ферримагнетиков. В работе был обнаружен характерный пик температурной зависимости восприимчивости суспензий ультрамалых ( ~ 100 А) частиц магнетита - наиболее распространенного материала для МЖ. В настоящей статье мы приведем результаты измерений динамических свойств магнетитовых МЖ, также свидетельствующие в пользу спин-стекольной модели, и обсудим ее конкретное содержание применительно к рассматриваемым системам.

На первый взгляд, принципиальная разница между обычными спиновыми стеклами и МЖ заключается в том, что в последних пространственная структура не является фиксированной: магнитные зерна МЖ обладают механическими поступательными и вращательными сте-пенями свободы в жидкой матрице. Наличие такой микроподвижности должно, конечно, учитываться при определении реакции системы на переменное внешнее поле. В приближении независимых зерен (малме концентрации) расчет дает для МЖ дебаевскую линию X ~ ~ (1 + w²Гд )^-1,где т_в= 3Vh/k_BT- броуновское время вращательной диффузии сферической частицы объема V в жидкости с динамической вязкостью h. Типичные значения т_в при V ~ 10" ¹⁸ см³ составляют около 10" ⁶с. В ² предполагалось, что однодоменная частица имеет магнитный момент m = М V, где М — намагниченность насыщения материала. Для сильно разбавленных МЖ модель ² с учетом поправок на неелевский суперпарамагнетизм удовлетворительно согласуется с экспериментом ³.

Ситуация в корне изменяется при переходе к концентрированным системам, в которых объемная доля твердой фазы составляет 10 — 20 %. В таких МЖ, как свидетельствуют многочисленные наблюдения (см., например, обзор ⁴), магнитное диполь-дипольное взаимо -действие заставляет частицы объединяться в агрегаты, имеющие в отсутствие внешнего поля квазисферическую форму. В агрегате, содержащем достаточное число частиц (десять и более) трудно предполагать появление некомпенсированного магнитного момента: ферромагнитные кластеры энергетически невыгодны. Если же учесть конечность агрегата и полидисперсность зерен реальной МЖ, то следует признать маловероятным и образование регулярной структуры с антиферромагнитным упорядочением. Наиболее правдоподобно выглядит упаковка агрегата по типу спинового стекла, когда направления магнитных моментов отдельных областей некоррелированы и сумма их по агрегату обращается в нуль. В этом случае воздействие переменного магнитного поля не может привести к вращению сгустка зерен (агрегата), поскольку его намагниченность всегда оказывается параллельной внешнему полю, и вращающий момент строго равен нулю. Иными словами, образование агрегатов приводит к "выключению" механических степеней свободы МЖ в переменном поле, что и объясняет близкое родство этих систем с твердыми спиновыми стеклами.

Для рассмотрения динамики намагничивания концентрированной МЖ используем простую кластерную модель спинового стекла ^{5, 6}, трактующую последнее как набор невзаи-модействующих областей, характеризуемых суперпарамагнитным поведением. Согласно этой модели намагничивание системы происходит путем преодоления энергетических барьеров ~ Kv , где v — объем перемагничивающегося кластера, К — эффективная константа анизотропии. В нашем случае К имеет магнитостатическую природу, так что

Таким образом, температура замерзания имеет порядок

и определяется усреднением температур блокирования ориентационных флуктуации магнитных моментов отдельных кластеров. Отметим, что формирование фазы спинового стекла всегда приводит к появлению широкого спектра распределения и ; вопрос о виде функции распределения д_у) решается ⁶ сопоставлением с экспериментом.

Для эксперимента были взяты образцы МЖ (коллоиды магнетита в керосине) со средним размером зерен ~ 100 А и намагниченностью насыщения М_о = 54 и 79,5 Гс. Измерение динамической восприимчивости проводилось при комнатной температуре в диапазоне 20 Гц -- 30 кГц по схеме моста взаимной индуктивности, а в диапазоне 20 кГц - 1 МГц — резонансным методом. Обнаружено, что обе исследованные жидкости имеют сходное поведение частотных зависимостей вещественной х' и мнимой х" компонент восприимчивости. Данные измерений образца №2 приведены на рисунке, где явно прослеживается типичное для спиновых стекол CuMn и др. ⁷ квазилинейное убывание X с логарифмом частоты при

Частотные зависимости компонент магнитной восприимчивости МЖ: точки - эксперимент, сплошные линии - расчет по формулам (4) ; кривая 1 - х' , кривая 2 - х"

Приведем интерпретацию этих результатов в рамках кластерной модели. Для оценки времени т перехода магнитного момента через потенциальный барьер Kv воспользуемся формулой Нееля

здесь N- полное число кластеров. Используем в качестве f(v) инвертированное гамма-распределение

по got_o точностью, получим частотные зависимости компонент восприимчивости в виде

Сопоставление формул (4) с экспериментальными кривыми дает у - 0,32, т₀ = 2-10 ⁹с. Результаты расчета при указанных значениях параметров изображены на рисунке сплошными линиями. Коэффициент С в (4) является функцией М_о, К и К_о; сравнивая его теоретическое значение с найденным из эксперимента С = 0,13, получим при К ^% М² оценку К_о * 10К. Таким образом, характерный размер перемагничивающейся области (кластера) оказывается на порядок больше объема отдельного зарна МЖ, что согласуется с предположением о кооперативной природе рассматриваемых явлений.

Авторы благодарят М.И.Шлиомиса за постоянный интерес к работе и подробные обсуждения полученных результатов.

Литература

1. Tari A., Popplewell J., Charks S.W. J. Magn. and Magn. Mater. 1980, 15 -18, 1125,

2. Марценюк М. А., Райхер Ю. Л., Шлиомис M. M. Труды Международной конференции по магнетизму ICM-73. М.: Наука, 1984,3,540.

3. Майоров М. М. Магнитная гидродинамика, 1979, № 2, 21.

4. Krueger D. A. IEEE Trans. Magn., 1980, MAG-16, 25L

5. Wohlfarth E.P. Phys. Lett., 1979, 70 A, 489.

6. AharoniA. Phys. Lett., 1983, 99A, 458.

7. Van Duyneveldt A.J., Mulder CAM. Physica, 1982, 114B, 82.